Het eerste Liceu werd opgericht in 1837, in het klooster van Montsió (nabij de huidige Portal de l'Àngel) door Manuel Gibert i Sans, commandant van het Spaanse leger, om op soirées geld in te zamelen voor zijn batiljon. Hij richtte het Liceo Filodramático de Montesión op, dat aan de ene kant muzikale vorming tot doel had (vandaar de naam Liceu, wat 'Lyceum' betekent'), en aan de andere kant theatrale operavoorstellingen door leerlingen van dat lyceum wilde brengen.
In 1844 moest het lyceum op zoek naar nieuwe huisvesting. Op dat moment krijgt de instelling, inmiddels omgedoopt tot Liceo Filarmónico Dramático de S.M. la Reina Isabel II, toestemming om het voormalige klooster van de Trinitairen gelegen aan de Rambla te kopen. Het Liceu geeft dan opdracht voor het ontwerpen van een nieuw gebouw, dat qua prestige niet voor andere steden onder mag doen. De bouwwerkzaamheden beginnen in 1845 en worden in 1847 afgerond. Sindsdien is het buitenaanzicht van het gebouw niet meer veranderd.
